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山口 五十夫; 岡田 賢造; 久保田 益充; 中村 治人
JAERI-M 85-161, 16 Pages, 1985/10
高レべル再処理廃液中に含まれる放射性核種を分離し、安全な形で処分するという考え方のもとに群分離の開発を進めている。1983年には動燃再処理実廃液約220Ciを使用した群分離試験を実施した。これらの試験で放射性核種の挙動は明確にされたが、非放射性核種の挙動は詳しく調べられていない。そのため超ウラン元素の抽出に使用するdi-isodecyl phoshoric acid(DIDPA)抽出剤に対する非放射性核種の抽出挙動について調べた。DIDPAに対する金属イオンの分配比はほとんどの場合、0.05以下であるがMo、Zrおよび鉄は高い分配比を示した。Fe(III)は4MHNO
で逆抽出できないが、0.5M(COOH)
で逆抽出できる。Fe(III)は濃度0.02M以上で第3相を形成するが、0.01M以下に希釈するあるいは2価の鉄イオンにする事により、第3相の形成を防止できる。
山口 五十夫; 久保田 益充; 岡田 賢造; 森田 泰治; 中村 治人
JAERI-M 84-070, 25 Pages, 1984/04
高レベルな再処理廃液中に含まれる超ウラン元素、
Sn、
Csを分離(群分離)し、超ウラン元素は高速中性子により核分裂生成物に変換する、またSn、Csはガラス固化体よりも安定名鉱物性んお化合物にするという考え方のもとに群分離の開発を進めている。本報は1982年(~220Ci)による群分離試験の結果をまとめたものである。群分離の第1目標としている超ウラン元素は99.9%以上の収率で、またSn、Csは99.999%以上の収率でそれぞれ分離することができた。これらの結果は動燃再処理廃液2l(~23Ci)により試験結果とほとんど一致した。
久保田 益充; 山口 五十夫; 岡田 賢造; 森田 泰治; 中村 治人
JAERI-M 83-011, 17 Pages, 1983/02
高レベル再処理廃液中に含まれる超ウラン元素、Sr,Csを分離(群分離)し、超ウラン元素は高速中性子により核分裂生成物に変換する、またSr,Csはガラス固化体よりも安定な鉱物性の化合物にするという考え方のもとに群分離の開発を進めている。本報は1982年5月から実施した動燃再処理廃液約2l(~23Ci)による群分離試験の結果をまとめたものである。群分離の第1目標としている超ウラン元素は99.9%以上の収率で、またSr,Csは99.99%以上の収率でそれぞれ分離することができた。これらの結果は模擬再処理廃液及び原研再処理廃液による試験結果とほとんど一致した。現在は動燃再処理廃液約18lによる群分離試験を実施中である。
Sr及びCsを含む廃液の処理法の開発久保田 益充; 山口 五十夫; 中村 治人; 岡田 賢造; 水野 文夫*; 佐藤 淳和*
JAERI-M 82-144, 17 Pages, 1982/10
高レベル廃液中に含まれるSrおよびCsを無機イオン交換体に吸着して廃液から分離して固化する方法について三井金属鉱業(株)と共同研究を進めている。56年度は群分離処理から生ずる二次廃液の処理法として、チタン酸-ゼオライト混合無機イオン交換体力ラム法を活用する方法の検討、および、チタン酸吸着体の焼結固化に関する基礎研究を行った。前者においては原研の再処理試験廃液約10lを処理し、Sr及びCsのいずれについても10
以上という高い除染係数が得られ、群分離二次廃液の処理の見通しを得た。後者においてはSrを吸着したチタン酸のX線解析、熱分析により焼結時の物質変化を明らかにした。
久保田 益充; 山口 五十夫; 中村 治人; 館盛 勝一; 佐藤 彰
JAERI-M 9627, 25 Pages, 1981/08
高レベル再処理廃液中に含まれる超ウラン元素、Sr、Csを分離(群分離)し、超ウラン元素は中性子により核分裂生成物に変換する、またSr、Csはガラス固化体よりも安定な鉱物性の化合物にするという考え方のもとに群分離の開発を進めている。本報は溶媒抽出法とイオン交換法を組合せた群分離法について、1979年7月に完成した群分離試験装置を用いて、2回のコールド試験と2回のセミホット試験を実施した結果について、主としてセミホット試験の結果を中心としてまとめたものである。これらの試験では抽出器中の乳濁及び脱硝容器内での泡立ちの現象が生じたが、それぞれ解決策を見い出すことかてきた。Sr、Csの回収には無機イオン交換体のカラムの設計に問題が残るが、群分離の第1目標としている超ウラン元素は99.9%以上の収率で分離することができた。
山口 五十夫; 中村 治人; 久保田 益充; 館盛 勝一; 佐藤 彰; 青山 三郎
JAERI-M 9049, 39 Pages, 1980/09
高レベル再処理廃液中に含まれる超ウラン元素、Sr,Csなどの主要核種を分離してそれぞれの性質に応じて処分する、いわゆる群分離処理法の開発研究を行なうため、約1,000Ciの実廃液を取扱うことができる研究施設を完成した。従来
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用化学ケーブとして使われていたケーブに
放射体を取扱うことができるよう、気密性のステンレス鋼製イニングを施した。地下室には廃液貯留タンクおよびカセット式排気フィルタを設置した。群分離試験装置は脱硝濃縮装置、ろ過装置、ミニミキサセトラ、加圧型イオン交換カラムおよび10基の一時貯留タンク等から構成されており、ミニミキサセトラを除いてはステンレス鋼製である。弁は原則として空気作動式遠隔操作弁とし、狭い場所に多くの弁が設置できるよう工夫した。また狭いケーブ内で群分離の全工程を試験しなければならないので、脱硝濃縮装置、ポンプ等は多目的にくり返し使用できるようにした。
久保田 益充; 深瀬 徳之助*
Journal of Nuclear Science and Technology, 17(10), p.783 - 790, 1980/00
被引用回数：51 パーセンタイル：96.4(Nuclear Science & Technology)高レベル再処理廃液の安定性について模擬再処理廃液を用いて研究した。2mol/l硝酸溶液を室温で放置した時および沸騰状態にした時に生成する沈殿物中にはおもにMo,Zr,Teが含まれていた。この際Teの存在は沈殿物の生成に大きな影響を与えることがわかった。模擬再処理廃液中の硝酸濃度をギ酸で脱硝する、あるいは水酸化ナトリウムを加えて低下することによって、Mo,ZrおよびTeの沈殿率は増加し、pH0.5で85%以上となった。この際のLaの沈殿率は0.1%以下であることから、溶液のpHを0.5にすることは再処理廃液を群分離するような場合に、希土類元素やAm,Cmの沈殿を抑えてMo,ZrおよびTeを除去する方法として有効であろう。
館盛 勝一
JAERI-M 8339, 89 Pages, 1979/07
前報に引き続き、廃液中のアクチノイド元素の回収例について、比較的大きな規模で行われたものを選んでまとめた。はじめに、様々な実例を理解し易くするために、Pu(IV)、Am(III)および希土類元素の溶媒抽出およびイオン交換挙動に関する基本的特性を整理して述べ、その後に、廃液からのアクチノイド元素の分離例を記した。最後に、現在世界各国において検討されている群分離プロセスの代表的なものを述べ、それぞれの方法に関する種々の問題点についても考察した。
館盛 勝一
Journal of Radioanalytical Chemistry, 49(1), p.31 - 35, 1979/00
ジ2エチルヘキシルリン酸(DEHPA)とモノ2エチルヘキシルリン酸(MEHPA)の混合溶媒によるアメリシウム(Am)の抽出について検討し、希土類元素の抽出においてみられたと同様の協同効果を見出した。すなわち、MEHPAの濃度が2
10
M以上の時に、DEHPAあるいは2エチルヘキサノールを加えるとAmのDfは上昇した。DEHPAとMEHPAのモル比が2~3の時に最大のDfが得られた。これは、DEHPAのDfの約1000倍、MEHPA単独の時のDfの約10倍となり、群分離処理(再処理廃液)などの硝酸濃度が1M以上の溶液中からAmを抽出する際には有効と考えられる。
館盛 勝一; 佐藤 彰; 中村 治人
Journal of Nuclear Science and Technology, 15(6), p.421 - 425, 1978/06
被引用回数：13Di-isodecyl phosphoric acidが酸性度の高い硝酸溶液中から希土類元素を抽出することを見出したので、DEHPAと比較しながら、その基本的抽出挙動を検討した。DIDPAは、非極性希釈剤(n-paraffinなど)を用いれば、1MHNO溶液からでも希土類元素を抽出する。その際の元素相互間の分離係数は、DEHPAにくらべ小さい。また、不純物としてのモノエステルが混入すると、DEHPAにおいて見られたと同様の分配比の急激な上昇が認められた。群分離の観点から、Sr(II)の抽出挙動も検討し、PH5.0に極大を持つDf曲線になることがわかった。以上の結果から、DIDPAは、再処理廃液からの希土類元素および超プルトニウム元素の抽出に有用であり、廃液のPHを調査すれば、Sr(II)抽出にも用いる事が出来る。
久保田 益充; 中村 治人; 天野 恕
Journal of Nuclear Science and Technology, 15(1), p.24 - 31, 1978/01
被引用回数：0濃度の異なるHNOを溶離剤としてCs、Srおよび希土類元素を系統的に陽イオン交換分離する方法について検討した。Al(NO)やNaNOを含むHNO溶液中でのCs、Srおよび
Ceの陽イオン交換挙動をバッチ法およびカラム法によって調べた結果、溶離剤として最も適したHNOの濃度はCs、Sr、AlおよびCeに対してそれぞれ0.75M、1.0M、2.0Mおよび4.0Mであった。 この分離法はAl(NO)およびNaNOの濃度がそれぞれ0.01Mおよび0.1Mまでの溶液に使用できる。 この方法を実際に原研に貯蔵されている核燃料再処理廃液に適応し、長寿命核分裂生成物の分離に成功した。
久保田 益充; 山口 五十夫; 中村 治人; 館盛 勝一; 佐藤 彰; 天野 恕
JAERI-M 7206, 26 Pages, 1977/08
溶媒抽出法とイオン交換法を組み合わせた群分離法が高レベルの再処理廃液の処理に適用できるかどうかを試験するため分離装置をRI製造棟ケーブ内に組込みコールド試験を実施した。群分離の第一目標とした超プルトニウム元素は化学的性質の類似する希土類元素の挙動から類推して再処理廃液のギ酸による脱硝時の沈澱に約9%が失われることを除いては極めて能率よくHDEHPによって抽出され、DTPA を溶離剤とするイオン交換法によって大部分の希土類元素から分離されると考えられる。脱硝、抽出、イオン交換を主体とした装置は2~3の改良すべき点はあったが基本的には期待した通りに作動し、約1kCiの廃液を使った実験にほとんどこのまま移行できると考えられる。
中村 治人; 久保田 益充; 館盛 勝一; 山口 五十夫; 佐藤 彰; 青山 三郎; 天野 恕
JAERI-M 6958, 40 Pages, 1977/03
製造部における核燃料再処理廃液からの長寿命RI製造技術の開発状況を纏めたものである。廃棄物処理として群分離と有用RIの製造の両目的に合うような分離技術の開発を目指して、溶媒抽出法とイオン交換法によるSr、Csおよび希土類元素の分離を主に考え分離条件を検討した。イオン交換樹脂および抽出剤として使用するHDEHPの耐放射線性を
Co線源を使って調べ、この目的に使用できることを確かめた。硝酸のみを溶離剤とした陽イオン交換樹脂法で原研廃液10l(約2Ci)からSr、Csを99%以上の純度で分離する事ができた。更に大量の廃液を処理するため溶媒抽出法とイオン交換法を組合わせた分離システムを組み、分離装置を作りコールド試験を行った。2~3の改善すべき点はあったが基本的には予期した結果が得られ、約1Kgの廃液を使った実験に、原理的な変更なく移行できると考えられる。
館盛 勝一
Journal of Nuclear Science and Technology, 13(8), p.442 - 448, 1976/08
被引用回数：1各種の高濃度放射性物質を含む再処理廃液中のトリチウム濃度を求める方法を確立する事を目的として、凍結減圧蒸留法を検討した。蒸留によるトリチウム以外の放射性核種の除染係数およびトリチウムの同位体効果等を求めたところ、長寿命核分裂生成物の除染係数10以上、放射性ヨウ素についても溶液を中和することにより満足すべき結果を得た。トリチウムの濃縮挙動については理論的検討も行った。それらの結果をふまえて、原研再処理廃液中のトリチウム濃度を凍結減圧蒸留法と液体シンチレーション測定法により求め、0.13
Ci-mlという結果を得た。この値は、最初に燃料中に存在したであろうトリチウム量の約65%であった。
岩本 多實; 菊池 輝男
Radioisotopes, 17(10), p.471 - 475, 1968/00
Purex 1MW型模擬廃液に正リン酸を加えて、1100
Cに加熱してPO
含量が65重量%のリン酸ガラスを造り、これを用いて、蒸留水,水道水および海水によるCsとPとの浸出を調べた。その結果、(1)Csの浸出は蒸留水によるよりも水道水や海水によるほうが多かったが、Pの浸出は水の種類にあまり影響されない。(2)浸出量は温度とともに急激に増大する、(3)浸出測定結果は、ガラス成分と水との反応における活性化エネルギーが広い範囲に分布する場合の解析を適用することにより、活性化エネルギー初期スペクトルによって整理できる、などが明らかにされた。
岩本 多實; 菊池 輝男
Radioisotopes, 17(10), p.467 - 470, 1968/00
Purex型再処理模擬廃液に正リン酸,亜リン酸もしくは次亜リン酸などのガラス形成剤を加え、1100Cに加熱してリン酸ガラスを造り、そのさいのルテニウムの揮発挙動を実験的に調べた。その結果、上記のガラス形成剤はいずれもルテニウムの揮発抑制に同じ程度の効果があり、廃液中に含まれるルテニウムの約90%がガラス中に固定できること、および、生成するリン酸ガラス中のPO含量は、ルテニウムの揮発抑制や使用するガラス形成剤の量を少なくすることなどから、約65重量%になるよう調製するのが望ましいことが明らかにされた。
